Nuclear Fuel for Advanced Burner Reactors

5 downloads 256 Views 753KB Size Report
5 Jun 2008 ... Nuclear power is a viable alternative to carbon-based .... [9] D. R. Olander, Fundamental Aspects of Nuclear Reactor Fuel Elements, National ...
Nuclear Fuel for Advanced  Nuclear Fuel for Advanced Burner Reactors Alexander Thompson Alexander Thompson 6.5.2008

Nuclear Energy: Pros and Cons Nuclear Energy: Pros and Cons • N Nuclear power is a viable alternative to carbon‐based  l i i bl lt ti t b b d energy – It has been pretty safe It has been pretty safe – It is ~0 CO2 – Mature technology

• There are some disadvantages – There is no long term solution for dealing with nuclear  waste – Threat of nuclear proliferation

• Advanced Advanced burner reactors will be able to transmute  burner reactors will be able to transmute transuranic elements produced in conventional light  water reactors, turning waste into fuel

Great Let’ss Do it… Great Let Do it • Wait a minute i i – The behavior of this fuel is not well understood – Failure can occur because noble gases are very  insoluble in nuclear fuels such as uranium dioxide • Th These atoms tend to segregate and form bubbles in the fuel,  t t dt t df b bbl i th f l which eventually lead to macroscopic swelling and material  degradation

• Processing of waste to use as fuel is tricky • Other design characteristics to worry about – High burnup

• It is expensive

• Let’s step through the process

Light Water Reactor‐ The Open Cycle Light Water Reactor The Open Cycle •

Mine of uranium ore Mine of uranium ore –

• •

Converted to uranium hexafluoride Gas centrifuge is used to sort the uranium isotopes – –

• • • • •

The uranium‐239 will decay into neptumium‐239 and will decay again into plutonium‐239

Ui Using water as a moderator the neutrons are slowed to become so called thermal neutrons d h l d b ll d h l – –

• •

High energy

If uranium‐238 absorbs a neutron, no more the chain reaction –



Chain reaction!!!

Th These neutrons are so called fast neutrons ll d f –



0.71% uranium‐235 0 71% uranium 235 LWR operate with 3.5%

Convert to uranium oxide (UO2) powder  Powder is pressed into pellets and sintered Th The pellets are stacked in the reactor core ll t t k d i th t A neutron combines with a uranium‐235 atom making it a uranium‐236 Uranium‐236 spontaneously decays into fissile products and more neutrons –



Contains 0.1% U3O8

Low energy Less likely to interact with uranium‐238

The spent fuel has large amounts of uranium‐238, plutonium‐239, and even some uranium‐235 Th The current plan… t l

Yucca or BUST!

Yucca Mountain Yucca Mountain

Bust? • Limited capacity i i d i – As more nuclear power produced, need more Yuccas

• Yucca delayed – No current opening date!

• Store waste for thousands of years • Lots of opposition Lots of opposition • Large amount of material that could still undergo  fission the spent fuel can be reprocessed in a fission, the spent fuel can be reprocessed in a  closed cycle reaction

ABR The Closed Cycle ABR‐ The Closed Cycle • Global Nuclear Energy Partnership (GNEP) is a  p g program to develop a closed fuel cycle p y – To address the security and environmental  concerns about nuclear waste concerns about nuclear waste

• First step is to process waste from LWR

Waste Processing Waste Processing • • •

Aqueous Processing (UREX+, PUREX) Aqueous Processing (UREX+ PUREX) Pryrochemical Processing Iodine and technetium  – Long half Long half‐lives lives Æ Æ Yucca Mountain Yucca Mountain



Cesium and strontium – Short half‐lives Æ low level waste repositories (10s of years) •



They would have to undergo decay storage until it could technically qualify

T Transuranic elements Æ i l Æ reprocessing for advanced burner reactor fuel i f d db f l

How to Turn Trash to Treasure How to Turn Trash to Treasure • Obviously need something more than LWR b i l d hi h • LWR used water as coolant and moderator – Thermal neutrons

• Need Need higher energy to transmute Np, Pu, Am,  higher energy to transmute Np Pu Am etc. – Fast neutrons! Fast neutrons!

• Can not use a water coolant any more • Fast neutrons more likely to give  p ( ) nonproductive reactions (U‐238) – Need higher enrichment

Sodium Cooled Fast Reactor Sodium‐Cooled Fast Reactor • Water around the core replaced with liquid  sodium • Heat exchanger to a sodium loop • Heat exchanger to a H h water loop • Water turned to steam to turn a steam to turn a turbine

Failure • Fuel‐to‐cladding chemical interaction (FCCI)  F l t l ddi h i li t ti (FCCI) – Eutectic melting between the fuel and the cladding

• U U, Pu, and La (a fission product) interdiffuse P d L ( fi i d t) i t diff with the iron of the cladding – The The alloy that forms has a low eutectic melting  alloy that forms has a low eutectic melting temperature – FCCI causes the cladding to reduce in strength g g • Eventual rupture

• Noble gases are very insoluble in nuclear fuels – Segregate and form bubbles in the fuel • Leads to macroscopic swelling and material degradation

Noble Gas Atoms in U4O8 Noble Gas Atoms in U He, Ne, Ar, Kr, placed in the octahedral  , , , ,p interstitial site of fluorite urania unit cell 

Einc (eV) Einc (eV)

He

Xe

UO2  PuO2 AmO2 (Am0.5Pu0.5)O2

‐0.1 0.4 1.1 0.7

11.2 ‐ ‐ ‐

No ‘+U’, Nonmagnetic M. Freyss et al.  Journal of Nuclear  Materials 352 (2006) 144–150

Very large incorporation energies:  consistent with lack of solubility of noble gases,  y g p g y g , as well as previous calculations of Xe in UO2

Summary • Nuclear power is great l i – But serious drawbacks

• Closed cycle fission can alleviate issues of  waste  • Processing of waste is difficult • In the reactor, fast neutrons are used I th t f t t d – No moderator

• The environment is harsh and materials not  well understood – Hard to model

References [1] Matt Krug, Guest Lecture from Northwestern Materials Science 395‐ [1] Matt Krug Guest Lecture from Northwestern Materials Science 395 Materials for Energy Efficient  Materials for Energy Efficient Technology [2] “Nuclear Fission”, http://en.wikipedia.org/wiki/Nuclear_fission [3] U.S. Department of Energy, Global Nuclear Energy Partnership,  http://www gnep energy gov/gnepAdvancedBurnerReactors html http://www.gnep.energy.gov/gnepAdvancedBurnerReactors.html [4] D. Hill, “Global Nuclear Energy Partnership Technology Demonstration Program”, Nuclear Physics and  Related Computational Science R&D for Advanced Fuel Cycles Workshop, 2006 [5] J. J. Laidler, “The Advanced Fuel Cycyle Initiative of the U.S. Department OF Energy: Development of  Separations Technologies , WM 04 Conference, 004 Separations Technologies”, WM’04 Conference, 2004 [6] M. J. Lineberry and T. R. Allen, Argonne National Laboratory “The Sodium‐Cooled Fast Reactor (SFR)” [7] George F. Vandegrift et al., “Designing and Demonstration of the UREX+ Process Using Spent Nuclear  Fuel”, ATATLANTE 2004 [8] S. Bays, M. Pope, B. Forget, R. Ferrer, “Transmutation [8] S. Bays, M. Pope, B. Forget, R. Ferrer,  Transmutation Target Compositions in Heterogeneous Sodium  Target Compositions in Heterogeneous Sodium Fast Reactor Geometries”, INL/EXT‐07‐13643 Rev. 1, 2008 [9] D. R. Olander, Fundamental Aspects of Nuclear Reactor Fuel Elements, National Technical  Information Service, Springfield Virginia, 1976 [ ] [10] N. G. Jensen, M. D. Asta, C. Wolverton, A. van de Waale, V. Ozolins, “Radiation Damage in Nuclear  , , , , , g Fuel for Advanced Burner Reactors: Modeling and Experimental Validation”, a Research Proposal 

Strain Due to Noble Gases (LDA) Strain Due to Noble Gases (LDA) *No O displacements*

Still insulating, no  Still insulating no longer AFM Æ NM

• • • •

Interstitial  Occupancy  He  Ne  Ar  Kr 

E(U4O8Ng) –E(U4O8)  E(Distorted U4O8)–E(U4O8)  –E(Ng) (eV/unit cell)  (eV/unit cell)  0.487 0.013 1.589 0.075 4.642 0.764 7.366

3.044

ΔE (Strained UO2)  (eV/unit cell)  0.006 0.064 0.469

ΔE=K/2Vo*ΔV2 (eV/unit cell)  0.007 0.069 0.517

0.769

0.867

E(U4O8Ng) –E(U4O8) –E(Ng) Æ Energy of urania with interstitial gas atom minus the energy of  pure urania minus energy of isolated gas atom E(Distorted U4O8)–E(U4O8) Æ Energy of injected urania with interstitial gas atom removed  and the ions frozen minus the energy of pure urania ΔE (Strained UO2) Æ Energy of urania strained to equivalent volumes of urania with injected  defects ΔE=K/2V / o*ΔV * 2 Æ Calculated energy of hydrostatically strained UO l l d fh d ll d h 2 with K=209 GPa

The effect of a gas atom in urania is not purely hydrostatic strain g p y y

Simple Model of Noble Gas Bubbles Simple Model of Noble Gas Bubbles

Noble Gas Impurities

UO2 Energetic Cost:  Strain induced by Impurities i C S i i d db ii

Noble Gas Bubble

UO2 Energetic Cost:  Creation of Bubble i C C i f bbl Energetic Gain:  Relief of strain energy

At what point does the bubble become energetically favorable?

Energetics of Bubble Formation – Simple Model Simple Model Consider a Schottky defect as the smallest possible bubble Balance energy cost of Schottky vs. Strain relief of impurities Schottky defect volume ~ 40.4 Å3

He Ne Ar Kr

• • • • • • • •

Volume (Å3) 1.4 4.1 11.3 14 6 14.6

ΔE > Schottky Formation energy (~7.2 eV [+]) # Atoms/Schottky D. 29.8 9.8 3.6 28 2.8

E(U4O8Ng) –E(U4O8) –E(Ng)  (eV) 14.543 15.498 16.569 20 281 20.281

We can do a “thought experiment” calculation to find the energy of a small bubble of gas atoms that fill a  Schottky defect We take the volume of the Schottky defect as one fourth of the U4O8 unit cell We take the volume of the Schottky defect as one fourth of the U unit cell Take the ΔV between the pure oxide and the defect injected cell Calculate how many gas atoms will fit into the Schottky defect strain free (neglecting packing fraction, etc.) Multiply the number of atoms with the strain energy of an individual gas atom in UO2 This is the amount of energy recovered by allowing the gas atoms to cluster strain free The energy to create a Schottky defect is about ~7.2 eV [+] The critical number of atoms for nucleation of a bubble is very small – It may be more energetically favorable to create a Schottky defect and let the gas atoms cluster in a  b i ll f bl S h k d f dl h l i lower strain environment [+]Gupta et. al. Philosophical Magazine,  87, No. 17, (2007), 2561–2569